北理工团队发现激子绝缘体形成及相变调控新机制

日前，北京理工大学物理学院姚裕贵、关梦雪特别研究员和中国科学院物理研究所的孟胜研究员团队展开合作，利用非绝热含时密度泛函分子动力学（TDDFT-MD）方法深入探究了Ta2NiSe5中的非平衡多体相互作用。研究明确了晶格序参量在光诱导绝缘体-金属转变过程中的关键作用，为理解关联量子材料中激子-声子动力学提供了全面的视角。相关研究题目为《Coherent Phonon Assisted Ultrafast Order-Parameter Reversal and Hidden Metallic State in Ta2NiSe5》，成果被发表在物理学领域的顶级期刊Physical Review Letters上。

Ta2NiSe5是当前备受瞩目的激子绝缘体候选材料。在临界温度（≈328 K）以下，由于电子和空穴口袋之间的杂化效应，最高价带顶部将经历反常的平坦化，伴随着一个窄能隙（≈0.16 eV）的形成，这被认为是发生激子的玻色-爱因斯坦凝聚并形成激子绝缘体态的证据。然而，关于能隙打开是否仅由激子效应引起（即由电子-空穴库仑相互作用（e-h）触发）的观点受到了挑战，因为与此同时还将发生从正交到单斜晶系的结构畸变。晶格不稳定性也可能通过电子-声子耦合导致能隙的形成。由于晶格和电子子系统之间的序参数线性耦合，主导机制难以确定，这限制了对该材料的应用及调控。

通过研究不同准粒子（电子、声子、激子等）在光场作用下的响应时间以及它们对能隙的影响，基于超快泵浦探测技术的实验手段有望解决这一问题。由于载流子的特征响应时间通常在百飞秒以内，因此被广泛用作电子子系统（e-h）驱动激子绝缘态形成的主要判据。然而，已有的超快实验却存在互相矛盾的结论。例如，采用时间分辨的角分辨光电子能谱（tr-ARPES）进行研究时，在强光场下，能隙的关闭时间小于100 fs，被认为是等离子体诱导下激子关联性减弱的结果，即是一个纯粹的电子过程[Nat. Commun. 9, 4322 (2018)]。然而，也有实验表明，在较弱光场条件下，最大的能隙响应发生在声子响应时间内（约300 fs），表明结构畸变是主导的机制[PNAS 120, e2221688120 (2023)]。这些相互矛盾的实验结果暗示着可能存在多种机制共同作用，导致激子绝缘体形成的复杂过程。

为了解决上述问题，研究人员在飞秒及原子的时空尺度上深入研究了在不同光场强度下Ta2NiSe5中的多体相互作用。他们发现结构畸变可以在和纯电子过程相当的时间尺度内发生，成功地调和了相互矛盾的实验结果。与激子绝缘体序参量耦合的声子（2 THz）和普通相干声子（3 THz）之间的非简谐相互作用导致非平衡势能面的变化和声子频率上转换，加速了晶格的序参量反转并导致能隙关闭。这一过程与纯电子过程相互竞争，特别是在强场条件下更为显著。

由于声子耦合与分布在费米面附近的光生载流子的动力学密切相关，晶格结构的变化与非平衡激子效应相互交织，可能导致激子凝聚的完全猝灭。另一方面，尽管Ta2NiSe5的光致金属态已被广泛报道，但由于微小的结构畸变以及泵浦探测技术固有的相位不灵敏性，限制了对这些状态原子构型的深入分析。这项研究揭示了激光驱动的、热不可及的金属态的精确属性。根据研究结果，研究人员提出了两种切实可行的实验策略，以阐明电子相关性的确切作用。这些发现为理解Ta2NiSe5中潜在激子绝缘态的产生机制提供了独特的视角，并为其操纵提供了新的途径。

姚裕贵团队的关梦雪特别研究员为文章的第一作者，姚裕贵教授及孟胜研究员为通讯作者。北京理工大学为文章第一单位。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院和北京理工大学青年教师学术启动计划的资助。

论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.131.256503


图1. Ta2NiSe5在超快光激发前后的特征原子结构


图2. 声子激发及诱导的晶格序参量反转，并与实验结果进行对比


图3. 多声子间的非简谐相互作用加速能隙关闭


图4. Ta2NiSe5中光诱导的超快激子-声子动力学