非共格界面的结构与物性研究取得进展

　功能材料界面由于经常表现出不同于体材料的新颖物理、化学现象与性质而备受关注。比如，人们在材料界面上发现了二维电子气、界面超导、界面发光和界面磁性等。这些有趣的界面现象与性质通常归因于界面上强烈的物理与化学交互作用，因此它们大多数出现在共格界面和半共格界面上。 

　　从共格界面到半共格界面、再到非共格界面，界面上的晶格失配不断增大，从而导致了材料界面上存在不同的晶格失配调节机制和界面结构。共格界面的晶格失配小，界面失配由两相邻晶格的弹性变形来调节，界面上形成了原子间完美匹配的界面结构；半共格界面的晶格失配适中，通过形成周期性排列的界面失配位错来补偿晶格失配。非共格界面的晶格失配非常大，界面两侧相邻晶体将保持各自原有的晶格而刚性堆叠在一起，不容易形成界面失配位错。虽然非共格界面比其他两类界面更常见，但由于它的晶格匹配度差并且界面键合强度弱，导致界面上的交互作用非常弱，因此非共格界面上很少表现出独特的界面现象与性质，这极大地限制了非共格界面的相关研究与应用。 

　　为了探索非共格界面上的新颖界面现象与物性，中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心材料结构与缺陷研究部的相关团队，围绕非共格界面的原子与电子结构及界面交互作用开展了系统地研究工作，发现大晶格失配（~ 12 %）的AlN/Al2O3（0001）非共格界面上存在不寻常的强界面交互作用。强烈的界面交互作用显著地调控了AlN/Al2O3界面的原子与电子结构及发光特性。透射电镜显微结构表征的研究结果表明，在AlN/Al2O3非共格界面上形成了界面失配位错网络和堆垛层错，这在其他非共格界面上是很少见的。原子层分辨的价电子能量损失谱表明，AlN/Al2O3非共格界面的带隙降低为~ 3.9 eV，显著小于AlN和Al2O3体材料的带隙（分别为5.4eV和8.0eV）。第一性原理计算表明，界面上带隙的减少主要由于在界面处形成了畸变的AlN3O四面体和AlN3O3八面体，从而导致了界面上存在Al-N键和Al-O键的竞争及键长的增大。阴极荧光光谱分析表明，该非共格界面具有界面发光特性，可发射波长为320 nm的紫外光，发光强度比AlN薄膜的本征发光高得多。该研究表明具有大晶格失配的非共格界面可表现出强烈的界面交互作用和独特的界面性质，深化和拓展了人们关于非共格界面的认识，可为开发基于非共格界面的先进异质结材料和器件提供借鉴与参考。 

　　该工作得到了国家杰出青年科学基金、中国科学院前沿研究重点项目和广东省基础与应用基础研究重大项目等项目的资助。相关研究结果于5月15日在Nature Communications上在线发表，题为“Interfacial interaction and intense interfacial ultraviolet light emission at an incoherent interface”。论文的共同贡献作者为闫学习博士研究生和江亦潇副研究员，通讯作者为陈春林研究员和马秀良研究员，叶恒强院士指导了整个研究工作。 


　　图1. AlN/Al2O3 (0001)非共格界面的显微结构。(a, b) 截面样品的透射电镜明场像和选区电子衍射图。AlN薄膜在Al2O3衬底上外延生长，界面上形成了明暗不均的衬度，表明界面上存在应力集中。(c, d) 平面样品的透射电镜明场像和选区电子衍射图。界面上形成了界面失配位错网络。标尺为200 nm。


　　图2. AlN/Al2O3界面无层错区的原子与电子结构。(a, b) 扫描透射电镜HAADF像和ABF像。AlN的Al原子面与Al2O3的O原子面在界面上直接键合，AlN和Al2O3晶格刚性堆叠，8个AlN原子面匹配9个Al2O3原子面，界面上发生了原子重构和Al原子柱的分裂（红色箭头所示）。(c) 原子层分辨的价电子能量损失谱。界面的带隙降低为~ 3.9 eV，显著小于AlN和Al2O3体材料的带隙。标尺为5 。


　　图3. AlN/Al2O3界面层错区的原子与电子结构。(a, b) 扫描透射电镜HAADF像和ABF像。界面层错形成于Al2O3一侧，但层错没有改变界面两侧材料的晶格匹配，界面上仍然是8个AlN的原子面匹配9个Al2O3的原子面。(c) 原子层分辨的价电子能量损失谱。界面的带隙降低为~ 3.9 eV，显著小于AlN和Al2O3体材料的带隙。标尺为5 。


　　图4. AlN/Al2O3界面原子与电子结构的第一性原理计算。(a-c) 无层错区的原子模型、电子态密度和Al原子的差分电荷密度。(a-c) 层错区的原子模型、电子态密度和Al原子的差分电荷密度。无层错区和层错区的带隙分别为3.3 eV和3.4 eV，界面上键合强度高，形成了畸变的AlN3O四面体和AlN3O3八面体，存在Al-N键和Al-O键的竞争。


　　图5. AlN/Al2O3界面的阴极荧光测量。(a) 扫描电镜二次电子像，(b) 阴极荧光光谱，(c, d) 210 nm和320nm激光测得的阴极荧光分布图。210nm光激发来自AlN薄膜，320nm光激发来自界面。界面发光强度显著高于AlN薄膜的本征发光。标尺为2μm。