以固态电解质和锂（Li）金属负极为核心组件的固态电池具有高能量密度和高安全性的特点，具有广阔的应用前景。然而，固态锂金属电池目前在实际条件下的最大电流密度通常低于0.5 mA cm−2，远低于交通运输行业动力电池的要求（高于4mA cm−2),严重阻碍其在高功率场景的应用。固态锂金属电池一旦在高于临界电流密度(CCD)的条件下运行，将不可避免得引发内部短路和电池失效。研究认为，这种内部短路是由锂枝晶在固态电解质中的生长和扩展造成的，这种生长会导致固态电解质力学失效直至连通正负极。理解这一失效机理是开发设计新型材料和界面，实现固态电池产业化的关键，然而采用常规实验方法难以获取固态电解质内部的应力、位移和电场。
针对这一问题，西安交通大学宋忠孝教授课题组联合瑞典查尔姆斯理工大学熊仕昭研究员研究了固态电解质内部锂细丝生长、界面缺陷和内部缺陷/界面缺陷协同作用对固态电解质电化学-力学失效的影响机制，取得系列进展。
（1） 采用多物理场模拟方法建立了电化学-力学耦合模型，对固态电解质内部锂细丝生长引起的失效过程进行了系统研究，通过应力场动态演变、局部位移和相对损伤的可视化，揭示了裂纹形成及其在固态电解质内扩展过程。研究结果表明，固态电解质的局部位移是应力传递的结果，导致固态电解质内部的结构损伤和裂纹形成。锂细丝几何构型起伏区域引起的各向异性应力场以及相对位移加剧了固态电解质的结构损伤，固态电解质内部锂细丝的数量和尺寸对应力场分布和局部位移至关重要，小尺寸锂细丝的弥散分布促进相邻细丝间连续应力网络的形成，加速了损伤在固态电解质内部的传递。该成果以《内部锂细丝生长引发的固体电解质电化学-力学失效》(Electro-chemo-mechanical failure of solid electrolyte induced by growth of internal lithium filaments）为题发表在材料领域知名期刊《先进材料》（Advanced Materials）上（图1，Adv. Mater. 2022, 34, 2207232）。
图1 内部锂细丝生长引起的固态电解质力学失效
（2） 揭示了金属锂在界面缺陷处沉积引发固态电解质失效的机理。研究发现，界面缺陷的几何形状是局部应力场集中的主导因素，而半球形缺陷在初始阶段造成较少的损伤累积和最长的电解质解体失效时间。纵横比作为缺陷研究的关键几何参数对电解质失效过程具有显著影响，在低纵横比为0.2~0.5三棱锥界面缺陷附近显示出损伤的分支区域，可能导致固态电解质的表面粉化，而当界面缺陷的纵横比超过3.0时，将引发体电解质本体中的损伤累积。该成果以《界面缺陷对固态电解质电化学-力学失效的作用》(Role of interfacial defect on electro-chemo-mechanical failure of solid-state electrolyte)为题发表在材料领域知名期刊《先进材料》（Advanced Materials）上（图2，Adv. Mater. 2023, 2301152）。
图2.界面缺陷几何参数对固态电解质电化学-力学损伤的影响
（3） 对比研究了界面缺陷和内部缺陷协同效应对固态电解质的力学失效和金属锂电化学沉积过程的影响，重点阐述了缺陷尺寸和几何构型对形成协同效应的作用机制。研究表面，界面缺陷内部金属锂电沉积产生的压缩在电解质中形成局部应力并进一步向本体传递，直至导致固态电解质解体，界面缺陷的几何形状和固态电解质的内部缺陷可以影响内部力学损伤扩展的路径。该成果以《源于界面缺陷和内部缺陷协同作用的固态电解质力学失效》（Mechanical Failure of Solid-State Electrolyte Rooted in Synergy of Interfacial and Internal Defects）为题发表在知名期刊《先进能源材料》（Advanced Energy Materials）上（图3，Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2203614）。
图3.内部缺陷位置对固态电解质力学失效的影响
以上研究成果均以西安交通大学金属材料强度国家重点实验室为第一单位，第一作者为刘洋洋博士和徐谢宇访问博士生。该工作得到了国家自然科学基金和国家留学基金委员会的共同资助。论文合作者包括西安交大材料学院王永静助理教授和孙军教授等。
论文链接：
(1) https://doi.org/10.1002/adma.202207232
(2) https://doi.org/10.1002/adma.202301152
(3) https://doi.org/10.1002/aenm.202203614
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