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李敬锋课题组发现锑化镁的热电性能提升新方法

2023-04-27

清华新闻网4月27日电 热电材料可以实现热能与电能的直接相互转换,基于塞贝克效应和帕尔贴效应设计的热电器件可用于废热发电和主动制冷。相较于传统技术,热电发电/制冷技术具有无运动部件、结构紧凑、绿色环保、功率密度高等优点,已成为动力续航、节能减排、高精度控温、局部制冷等应用需求的解决方案。环境友好型锑化镁(Mg3(Sb,Bi)2)基热电材料是备受关注的新型热电体系之一,由于其低成本、高性能等特点有望得到大规模应用。但是,镁基热电材料的可控制备存在一定难度,且热电性能有待进一步提升。当前,提升镁基热电材料性能的关键在于实现电声解耦:抑制本征Mg空位对电子散射的同时增强声子散射。

针对上述瓶颈,清华大学材料学院李敬锋教授课题组提出了一种基于电荷平衡的缺陷调控策略,协同优化了Mg3(Sb,Bi)2块体材料的电热输运特性,实现了热电性能的显著提升。该方法着眼于高温放电等离子体烧结过程中Mg和Bi共挥发的特点,利用引入的Bi空位成功诱导缺陷演化,有效抑制了Mg空位对电子的负散射效应,并通过增强声子散射实现了晶格热导率的降低。


图1. 通过引入Bi空位诱导复杂缺陷演化机制的示意图及不同构型的缺陷对的形成能

这一研究通过正电子湮灭光谱和球差校正扫描透射电镜表征揭示了Bi空位和Mg空位潜在的聚集行为。由此产生的空位团簇等复杂缺陷能够进一步诱导高密度位错的产生,有效散射中频和高频声子,进而显著降低晶格热导率,从而实现中高温区热电性能的大幅优化。最终,优化缺陷浓度的n型Mg3(Sb,Bi)2材料的ZT峰值可达1.82,在T=473K时的转换效率高达11.3%,均为该体系领先水平。该研究阐明了热电材料中异质空位调控的重要性,并为缺陷演化机理分析提供了新的思路。


图2. 缺陷调控优化的Mg3(Sb,Bi)2材料的热电性能及能量转换效率

相关成果以“Mg3(Sb,Bi)2基热电材料中Bi欠量诱导高性能”(Bi-Deficiency Leading to High-Performance in Mg3(Sb,Bi)2-Based Thermoelectric Materials)为题,近日在线发表在国际著名期刊《先进材料》(Advanced Materials)上。该工作已经获得中国发明专利。

材料学院2019级博士生李静薇为论文的第一作者,清华大学李敬锋教授、南方科技大学刘玮书教授、国家纳米科学中心郑强研究员和中国科学院高能物理研究所曹兴忠研究员为论文的通讯作者,其他重要合作者还包括中国科学院高能物理研究所徐伟研究员,清华大学李千副教授,日本东北大学宫崎玉儒(Yuzuru Miyazaki)教授、干桥基(Kei Hayashi)助理教授等。研究得到了国家自然科学基金项目和国家重点研发计划的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202209119

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