由实空间贝利曲率产生的手性自旋纹理（chiral spin textures）因其具有高密度数据存储和低功耗自旋电子器件的应用前景而备受关注。它们通常以斯格明子（skyrmions）、非共线磁结构、磁泡、麦韧（merons）等形式存在。手性自旋纹理所引发的奇异物理现象已成为自旋电子材料前沿研究的热点之一。其中，拓扑霍尔效应被认为是一种利用纯电学的方式探测手性自旋纹理的有效手段。通常，当载流子经过手性自旋纹理时会在霍尔测试中获得额外的贝利相位，从而引入额外的霍尔电压，这被定义为拓扑霍尔效应。该效应一般表现为霍尔电阻曲线中成对的位于正负矫顽场附近的凸起（hump）。
自2011年起，手性自旋纹理诱导的拓扑霍尔效应在多个磁性体系中被证实，包括B20系合金、氧化物薄膜、磁性异质结构以及阻挫磁体材料等。近年来，低维铁磁材料的蓬勃发展为探索和理解拓扑霍尔效应提供了更多的材料选择。人们已在多种二维铁磁材料体系中观测到了奇异的拓扑霍尔效应，包括低维铁磁异质结构（如：CrTe/SrTiO3、Cr2Te3/Bi2Te3、Fe3GeTe2/WTe2、CrTe2/Bi2Te3、Cr2Te3/Cr2Se3）、磁性块体（如：Cr5Te8、Cr0.9B0.1Te、Cr0.87Te、Cr1.53Te2）和磁性纳米薄片（如：Cr5Si3、Cr1.2Te2）等。然而，要实现其自旋电子器件的实际应用，与微电子技术兼容的材料薄膜化真空技术是重要的先决条件之一。迄今为止，不仅制备出大面积、厚度可控、具有高居里温度的铁磁单晶薄膜还相当困难，而且要在合适的材料体系中实现较大且高温的拓扑霍尔效应一直以来也仍是一个巨大的挑战，这些因素都严重阻碍了手性自旋纹理在下一代自旋电子学逻辑和存储器件中的实际应用。
针对这一问题，南京大学电子科学与工程学院王学锋教授、张荣教授团队致力于发展脉冲激光沉积技术，并配合反射式高能电子衍射仪在薄膜生长过程中进行实时监测，在尺寸5 × 5 mm2蓝宝石（001）衬底表面成功制备了大面积、厚度可调（20至80 nm）、具有空气稳定性且表面平整的高质量铁磁碲化铬（Cr5Te6）单晶薄膜（图1a），这显著区别于文献中大部分采用化学气相沉积法所制备的纳米薄片或机械剥离法所获得的微米尺寸薄片。铁磁Cr5Te6可看成是Cr自插层的CrTe2（Cr1+δTe2，δ = 0.67），因此也可近似地认为是一种准二维磁性材料，内层和插层的Cr原子分别标记为Cr1和Cr2（图1a）。其他Cr自插层的CrTe2二元化合物还包括Cr5Te8、Cr3Te4、Cr7Te8、CrTe等（0 < δ ≤ 1）。X射线衍射、拉曼光谱、积分差分相位衬度扫描透射电子显微术（iDPC-STEM）、电子能谱（EDS）与选区电子衍射（SAED）等结构表征不仅证实该Cr5Te6薄膜为单晶外延生长，还确认了Cr5Te6确切的化学计量比，且该非层状的晶体具有单斜相结构（图1b-e）。基本的磁性表征显示：薄膜的磁性易轴（易磁化方向）沿面内方向，与其自插层Cr的含量较高（δ = 0.67）有关；不同厚度的薄膜（20至80 nm厚）其居里温度都高达320 K，远大于其他化学计量比（如：CrTe2、Cr5Te8、Cr2Te3）的居里温度；其饱和磁化强度在300 K时约为0.45 μB/Cr；且面内变温磁化曲线可明显观察到一个类似的奈尔特征温度~112 K（图2a），证明了Cr5Te6薄膜中铁磁相和反铁磁相的共存。
图1. 脉冲激光沉积技术制备大面积Cr5Te6单晶薄膜及其显微结构表征。
图2. Cr5Te6薄膜的磁性以及磁输运性能测试。
随后，研究人员专门对50 nm厚度的Cr5Te6薄膜霍尔器件进行磁输运性能测试（图2b），在不同温度霍尔电阻信号的矫顽场附近观测到了显著的凸起（hump）信号（图2c），初步判断为拓扑霍尔效应。为了验证拓扑霍尔信号的真实性，利用小回路（minor loop）霍尔测试的方法确认为真实的拓扑霍尔效应（图3a），排除了可能由双通道反常霍尔效应叠加所导致的拓扑霍尔信号假象。不同温度下磁场依赖的拓扑霍尔电阻率曲线显示，Cr5Te6薄膜中的拓扑霍尔电阻率在90 K时达到最大值1.6 μΩ·cm（图3b-d），该值是迄今为止在CrxTey材料体系中所观测到的拓扑霍尔信号的最大值。而且，该拓扑霍尔效应在近室温（270 K）的条件下依然能被观察到（图3c-f）。与大多数典型的具有手性自旋纹理的材料体系相比，在Cr5Te6薄膜中所发现的拓扑霍尔效应同时具有幅度值大和温度较高这两大优势，相关指标被总结在了图4中。这些优异的材料性能使得大面积Cr5Te6单晶薄膜具有非常突出的应用优势，从而为新型低功耗自旋电子器件的研制提供了一个全新的材料平台。
图3. Cr5Te6薄膜中显著的拓扑霍尔效应观察。
图4. 不同材料系统中拓扑霍尔电阻率随温度的依赖关系。
为了进一步揭示Cr5Te6铁磁薄膜中拓扑霍尔效应的起源，基于上世纪60年代Cr5Te6单晶块材中的中子衍射结果，研究人员勾画出了Cr5Te6在不同磁场强度下可能出现的自旋纹理图案。接着，理论合作者对该材料中的Dzyaloshinskii-Moriya（DM）相互作用进行了第一性原理计算，通过构筑2×1×1的Cr5Te6磁性原胞，并引入1.2%的Cr空位率，计算出了Cr5Te6体系中较大的DM相互作用能（约为0.42 meV），而CrTe体系的DM相互作用能则忽略不计，从而进一步证实了所提出的非共面自旋纹理诱导巨大的拓扑霍尔效应的可靠性。此外，对照控制实验也在一定程度上排除了二维磁斯格明子的存在以及热涨落对于手性自旋的可能贡献。因此，Cr5Te6薄膜中的拓扑霍尔效应可归因于面内铁磁与反铁磁结构之间的相互作用所导致的场致非共面自旋纹理。
总之，该工作重点研究了大面积、高质量场致非共面铁磁体Cr5Te6单晶薄膜的脉冲激光沉积制备，以及对其巨大拓扑霍尔效应的观察。拓扑霍尔电阻率在90 K温度下高达1.6 μΩ·cm，是当前CrxTey家族体系中所见文献报道的最大值，且拓扑霍尔效应可持续至近室温（270 K）。第一性原理计算进一步证实了该巨大的拓扑霍尔效应来源于面内铁磁与反铁磁结构之间的相互作用导致的场致非共面自旋纹理。该工作不仅为大面积制备碲化铬高温铁磁薄膜提供了一条可行的生长途径，而且也为基于手性自旋纹理的磁存储与自旋逻辑器件提供了一个理想的材料平台。未来研究将聚焦于薄膜质量的持续优化，以发现更高温及更强的拓扑霍尔电阻率，并在某些温度下观察可能存在的磁斯格明子或其他精细的拓扑磁结构。同时，采用电学手段调控薄膜的DM相互作用与拓扑磁结构也亟待研究人员进行更深入的研究。
该研究成果以“Observation of Colossal Topological Hall Effect in Noncoplanar Ferromagnet Cr5Te6 Thin Films”为题发表于国际著名期刊《Advanced Functional Materials》。南京大学王学锋教授、杨洪新教授（负责理论计算）和安徽大学葛炳辉教授（负责电镜表征）为该论文的共同通讯作者。南京大学博士后陈业全、中科院宁波材料所博士生朱英梅和安徽大学硕士生林仁菊为论文的共同第一作者。南京大学为论文第一完成单位。该项研究工作得到了国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划和中央高校基本科研业务费等项目的资助。此外，南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省光电信息功能材料重点实验室以及微制造与集成工艺中心等研究平台对该工作也给予了重要支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202302984
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