近期，上海交通大学物理与天文学院何峰教授与华东师范大学精密光谱国家重点实验室吴健教授合作，研究了飞秒强激光脉冲驱动下原子电离、分子解离等超快物理过程，发现了分子解离过程中的Rabi振荡、原子在双色激光场作用下的电离抑制、以及分子解离过程中的不同解离通道导致的质子动量分布。研究成果以“Rabi oscillations in a stretching molecule”为题发表在Light: Science & Applications 12, 35 (2023)；以“Multiphoton Ionization Reduction of Atoms in Two-Color Femtosecond Laser Fields”为题发表在Phys. Rev. Lett. 130, 113201 (2023) ；以“Manipulating Parallel and Perpendicular Multiphoton Transitions in H2 Molecules”为题发表在Phys. Rev. Lett. 130, 143203 (2023)。研究工作受到国家杰出青年基金以及国家重点研发计划项目的支持。
科研进展一
拉比振荡是量子世界中最基本的物理过程之一，它描述的是一个二能级量子系统在周期性外场驱动下，基态和激发态的布居数会以特定频率周期性振荡的物理现象。拉比振荡在光与物质相互作用的各个领域中都广泛存在，对帮助人们理解和控制微观量子系统的含时演化过程具有重要意义。相比于原子，分子有着额外的振动自由度，为拉比振荡的调控增加了一个新 的维度。以最简单的氢分子离子（H2+）为例，在其化学键拉伸过程中，基态和激发态之间 的能级差和跃迁偶极矩随着核间距不断改变，导致在激光场中其拉比振荡的频率也会不断发生变化。尽管在原子与固体系统中拉比振荡已经被广泛认识，关于分子中拉比振荡的强场理论与实验研究却依然很匮乏。一般而言，分子中电子的拉比振荡行为不可避免地会与核的运动耦合在一起，这种复杂的耦合过程对分子化学键断裂的影响仍然是一个悬而未决的问题。
近日，上海交通大学物理与天文学院何峰教授与华东师范大学精密光谱国家重点实验室吴健教授的联合研究团队深入研究了分子强场拉比振荡行为，发现分子化学键断裂产生的离子碎片的动能谱具有复杂的结构特征，超出了传统Floquet理论和单光子解离图像的预言，揭示了与核运动耦合的拉比振荡对理解分子化学键断裂动力学的重要性。在论文中，研究者们通过数值模拟与实验相结合的方法，研究了在400 nm 强激光作用下的H2+化学键断裂解离动力学。在解离过程中，氢分子离子与激光场耦合，使电子可以在1sσg和 2pσu态之间来回跃迁，形成拉比振荡过程。结合分子化学键拉伸过程，如图1所 示，核波包可能会沿着两条势能曲线不断交替向更大核间距方向运动，即为 rolling过程；也可能在2pσu态直接向大核间距方向运动。本文所研究的分子核间距依赖的动态拉比耦合过程作为拉比振荡这一基本物理现象从原子拓展到分子体系，使我们更深刻理解激光诱导的分子化学键断裂过程。同时文中提出基于拉比振荡的电子跃迁机制也为认识分子超快过程提供了一个新颖的含时图像，并有望应用于更多复杂分子体系与强激光相互作用的动力学研究。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41377-023-01075-9
图1 分子解离动力学中的拉比振荡示意图
科研进展二
电离是强激光和物质相互作用最基本的物理过程之一。电离过程决定了其他很多物理过程，包括但不限于高次谐波的产生、光电子全息成像、分子解离、电子关联等。飞秒、阿秒激光脉冲的出现，使得人们现今关于电离的理解已经远超一般教科书上描述的光电效应。人们可以通过控制激光脉冲的参数，实现对电离过程的相干控制。在很多控制方案中，利用双色场控制电离过程因其实验操作简单易行、可控参数较多等有利因素，在理论和实验研究中被广泛采纳。一般认为，激光强度越强，原子的电离率越高。
近日，何峰教授团队利用数值模拟含时薛定谔方程的方法，研究了氢原子、氦原子在400nm和800nm双色激光场中的电离。出乎意料的是，相比于只有400nm激光的电离过程，增加了800nm的激光脉冲之后，原子的电离率不增反降。当改变400nm和800nm两束光的相对相位时，电离率有微弱的变化，但总体上仍呈现明显下降趋势。在数值模拟研究中，通过分析电离后自由态电子波函数的组分，研究人员提取出光电子能谱与光电子波函数角量子数的关系，并从而揭示出电离抑制现象的原理：当增加了800nm激光脉冲后，原子同时吸收多个400nm激光光子和1个800nm激光光子后，电子被激发至里德堡态。处于里德堡态的电子离原子核较远，进一步吸收光子的几率明显降低，因此原子被储存在里德堡态。数值模拟结果表明，这一现象普遍存在于一般的原子和分子中。吴健教授团队通过精确调控400nm和800nm激光脉冲的强度以及时间延迟，测量了氦原子电离率随800nm激光强度预计两束光相对相位的关系，测量结果和数值模拟结果可以定量比较，证实了电离抑制这一基本的物理现象。这一研究提供了相干控制原子分子电离的新方案，并为制备特定量子态、在阿秒时间尺度原子超快物理过程提供了思路。
论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.113201
图2：氦原子电离率与800nm激光强度以及两束光相对相位的关系。左侧为实验结果，右侧为数值模拟结果。
科研进展三
氢分子在强激光场中的电离、解离过程，本质上是非绝热、非线性、非平衡的多体库伦相互作用，且相互作用的时间尺度发生飞秒、甚至百阿秒（1阿秒=10-18秒）量级。氢分子在强激光场中的电离以及其后的解离过程，是自然界中最简单的化学键断裂过程。因此，氢分子在强激光场中的超快电离和解离一直是超快激光物理研究的热点问题。在过去的十多年里，人们逐渐厘清了氢分子电离并解离的过程。一般的反应过程是，氢分子先通过多光子电离或者隧穿电离生成H2+，H2+在激光场进一步吸收光子能量，电子从1sσg跃迁至 2pσu然后解离。H2+化学键断裂的时间大概是15飞秒。
为了在更快的时间尺度研究氢气分子电离-解离过程，吴健教授团队构造了激光偏振方向随时间变化的激光场，这一激光场可以区分出电磁场每个振荡周期（约1飞秒）的贡献。实验发现，不同于一般研究中分子解离主要沿着激光偏振方向解离，而在与激光偏振方向垂直的方向出现了新奇的解离信号。这一研究起始于2020年1月份新冠疫情开始起。在过去的3年内，何峰教授团队和吴健教授团队就这一实验现象进行了持续深入的探索。结合实验数据以及大规模数值模拟分析，最后揭示了分子在强激光场作用下的新的解离通道：氢分子在这一偏振方向随时间旋转的激光场作用下，在激光脉冲前端，沿着激光偏振方向排列的分子发生多光子电离，生成的H2+开始解离；在激光脉冲后端的激光场进一步和正在解离的H2+发生相互作用，和以往发现的1sσg和 2pσu之间的跃迁不同，当激光的偏振方向和分子排列方向相互垂直时，激光可以把H2+激发至π量子态。可以乐观展望，偏振方向随时间变化的激光脉冲可以用来操纵一系列的强场驱动的分子超快动力学过程。
论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.143203
图3：偏振方向旋转的激光场和分子相互作用示意图
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