2023-04-21
气态亚硝酸（HONO）能够快速光解生成NO和OH自由基，进而影响大气氧化性和空气质量。城市大气中，HONO-NOx内部循环是HONO生消的主要过程。HONO-NOx的内部循环是指以NOx为前体物的HONO生成及以NOx为产物的HONO光解。在内部循环控制下，城市大气HONO/NOx光稳态比值（PSS HONO/NOx）在0.01—0.05范围内。而在极地地区的观测发现，当地PSS HONO/NOx远高于上述城市大气的PSS HONO/NOx范围，并基于此提出极地地区存在通过其他活性氮前体物（例如冰雪表面的硝酸）产生HONO及NOx的过程（活性氮外部循环）。活性氮外部循环显著提升了极地地区HONO、NOx浓度水平以及当地大气氧化性。鉴于外部循环的重要环境影响，研究关注的科学问题是，上述活性氮外部循环是否在背景大气环境中普遍存在？ 青藏高原是世界“第三极”，是背景环境的典型代表。依托第二次青藏科考平台，课题组于2019年在青藏高原纳木错地区开展了氮氧化物大气化学闭合观测。观测结果显示，当地存在与极地地区类似的高PSS HONO/NOx。以土壤HONO排放、颗粒态硝酸盐表面催化光解为代表的活性氮外部循环过程是当地HONO生成的主要途径，其贡献是内部循环生成途径的3倍以上。在光稳态下，活性氮外部循环生成的HONO光解净生成NOx，因此研究提出HONO是活性氮外部循环的中间产物。活性氮外部循环生成的HONO和NOx促进了OH自由基的一次生成和循环再生，使当地OH自由基总生成速率增加近一倍。 此外，研究进一步提出PSS HONO/NOx高于0.05能够作为外部循环存在的判据。通过回顾以往文献，研究发现在极地、原始森林、高山等背景环境中的观测普遍报道了日间高PSS HONO/NOx，该结果表明活性氮外部循环过程及其对大气氧化性的促进作用可能在背景大气环境中普遍存在。 2023年4月4日，相关研究成果以“Validating HONO as an Intermediate Tracer of the External Cycling of Reactive Nitrogen in the Background Atmosphere”为题，发表在Environmental Science & Technology期刊上，并入选期刊内页封面文章(Supplementary Cover)。北京大学环境科学与工程学院博士研究生王渐舒为论文第一作者，该院叶春翔研究员为通讯作者。论文合作单位包括中央民族大学、中科院合肥物质科学研究院、中国气象科学研究院、英国利兹大学等7所国内外知名高校和科研机构。研究受到国家自然科学基金（42175120, 41875151, 42105110）和第二次青藏综合科考项目（2019QZKK060604）资助。关闭窗口入选封面文章
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