近日，南方科技大学化学系副教授舒伟课题组围绕地球丰产金属催化的非活化烯烃还原条件下氢官能团化的选择性调控为主题进行了系统研究，取得了一系列进展，相关成果发表在Angewandte Chemie、ACS Catalysis等化学领域高水平期刊。
烷基胺是医药分子、有机材料和高价值精细化学品中普遍存在的骨架结构，如何高效合成烷基胺是有机合成中最重要的研究方向之一。区域发散型合成策略可以通过改变最小的反应参数得到多种类型产物，是最为高效和绿色的合成策略之一。课题组发展了催化剂调控的非活化烯烃的远端区域发散型氢烷基化反应。通过改变催化剂、溶剂等参数，从单一的烯烃出发，可以分别得到α-/β-支链、直链烷基胺以及手性β-支链烷基胺。该研究成果以“Orthogonal Access to α-/β-Branched/Linear Aliphatic Amines by Catalyst-Tuned Regiodivergent Hydroalkylations”为题发表在Angewandte Chemie。化学系2019级博士生杨鹏飞为论文的第一作者，舒伟副教授为通讯作者，南方科技大学为唯一通讯单位。
手性C(sp3)-C(sp3)键是一类重要的骨架，其在医药生物分子、天然产物以及功能材料分子中发挥着重要的作用。如何高效构建手性C(sp3)-C(sp3)键仍然是一项挑战。课题组发展了镍氢催化的非活化烯烃与烷基卤化物的不对称氢烷基化。通过远端弱导向基团的协助，高区域选择性、立体选择性在酰胺β位构建手性C(sp3)-C(sp3)键。该研究成果以“Regio- and Enantioselective Hydrocarbofunctionalizations of Unactivated Olefins Enabled by Nickel Catalysis: Reaction Development and Mechanistic Insights”为题发表在ACS Catalysis。化学系2019级博士生杨鹏飞为第一作者，第三军医大学博士后朱磊博士为论文的共同第一作者。舒伟副教授和陆军军医大学欧阳勤教授为通讯作者，南方科技大学为第一通讯单位。
含有手性α-支链烷基胺骨架的手性二胺广泛存在于手性配体、天然产物以及药物分子中，如何高效构建手性α-支链烷基胺骨架一直是一项挑战且有意义的工作。课题组发展了镍氢催化的非活化烯烃与羟胺酯的不对称氢胺化反应。通过在远端引入弱导向基团，实现非活化烯烃的近端选择性和对映选择性控制，得到系列对映体富集的手性1,n-二胺。该研究成果以“Access to Enantioenriched 1,n-Diamines via Ni-Catalyzed Hydroamination of Unactivated Alkenes with Weakly Coordinating Groups”为题发表在ACS Catalysis。
南科大化学系2019级博士生杨鹏飞为论文第一作者，舒伟为通讯作者，南科大为论文第一单位。
以上研究工作得到了国家自然科学基金、广东省科技厅、广东省教育厅、深圳市科创委和广东省催化重点实验室的资助，同时得到了南方科技大学公共分析测试中心的大力支持。
论文链接：
1、https://doi.org/10.1002/anie.202208018
2、https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00665
3、https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02892
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