吴昊、邓伟侨教授团队在MXene衍生杂化材料研究中取得系列进展

近日，前沿交叉科学青岛研究院—分子科学与工程研究院吴昊、邓伟侨教授团队在MXene衍生杂化材料研究中取得系列进展，相关成果分别以“MXene-Derived Metal-Organic Framework@MXene Heterostructures toward Electrochemical NO Sensing”和“Nb2CTxMXene Derived Polymorphic Nb2O5”为题相继发表在国际期刊Small（一区，IF:15.153）上。山东大学为论文的唯一完成单位，前沿交叉科学青岛研究院2022级博士研究生谭怡、2019级博士研究生孙兰菊分别为论文的第一作者，吴昊教授为通讯作者。

MXene是一大类具有高导电性的超薄层状金属碳化物/氮化物/碳氮化物，最常见的MXene单层的厚度为3、5或7层原子，一般通过化学刻蚀法处理相应的MAX相获得。在处理过程中MXene表面通常会引入-O、-OH及-F等端基原子，为MXene带来丰富的表面物理化学性质。


团队在前期工作中提出了MXene作为前驱体制备金属有机骨架（MOF）的新策略（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 20037），实现了传统金属盐前驱体无法获得的纳米级MOF。在近期研究中，作者提出了MXene向MOF的非完全原位转化，成功获得MOF@MXene异质结构。其作为催化剂在电化学NO传感方面展现出高的灵敏度、稳定性和抗干扰能力。平面平均电荷密度差表明异质界面发生了大量的电荷重分布，产生了内建电场，有利于电荷转移。此外，基于分子力学的模拟退火计算表明，NO分子在异质界面上的吸附能明显高于单一组分的MOF和MXene。因此，加速的电荷转移和增强的NO吸附是NO电催化传感性能显著提高的根本原因。MOF@MXene异质界面的合理设计促进了先进电催化剂的发展和MXene材料的应用。


另一项研究则以Nb2CTxMXene作为前驱体，H2SO4为调节剂，首次实现在低温水热合成中调控Nb2O5的晶相。打破了只能通过高温煅烧（>400 ℃）调控Nb2O5晶相的常规。研究表明，与其他金属盐前驱体相比，MXene具有不可替代的作用。通过改变调节剂H2SO4的量成功制得4种不同微观结构的纯相Nb2O5和3种两两间的混相，且所需H2SO4的量与基于密度泛函理论计算的不同晶相的H覆盖表面能趋势一致。其中，由MXene衍生的B相Nb2O5观察到晶体切变现象，引发了丰富的氧空位，其作为锂离子电池负极所展现的容量是常规合成方法所得B相的3倍。该工作为合成常规方法难以获得的晶相材料提供了重要的参考。

上述工作得到国家重点研发计划、山东省自然科学基金、山东省海外优青基金和山东大学齐鲁青年学者计划等的资助。

论文链接：

1.MXene-Derived Metal-Organic Framework@MXene Heterostructures toward Electrochemical NO Sensing

2.Nb2CTxMXene Derived Polymorphic Nb2O5