青岛能源所提出高效光热协同催化氧化VOCs机理

　　近日，青岛能源所多相催化转化研究组李学兵研究员团队联合中国石油大学（华东）柳云骐教授团队，在丙烷光热协同催化氧化方面取得进展，制备出具有优异丙烷氧化热活性和光热活性的催化剂。 

　　在前期的研究中，我们采用了各种方法，但锰氧化物的T90温度仍在250℃左右，无法突破低温瓶颈（Appl.Catal. B: Environ.,2023,328,122528；Fuel,2023,332,126208）。因此，我们尝试通过光热协同催化实现低温催化的突破。 

　　

　　本工作通过表面缺陷增强光热催化丙烷氧化性能，研究发现，与使用还原蚀刻剂尿素和维生素C相比，通过尿素-H2O2处理的δ-MnO2（MnO2-H）表现出优异的丙烷氧化热活性（T90=240℃）和光热活性（T90=198℃）。尿素-H2O2处理提供了更多的表面Mn4+-Osur活性位点，增强了催化剂的低温还原性能。并且刻蚀剂的处理使MnO2带隙宽度增加，增强了可见光吸收能力和光热转化效率，提高电荷分离和超氧化物物种生成能力。本项工作还提出了光热协同催化机理，光激发产生的电子可以在较低温度下将氧分子活化为超氧化物自由基，这可以直接与丙烷和中间体反应，极大地降低了活化能势垒。该工作为高效过渡金属氧化物催化剂的合理设计提供了新的见解，有利于深入理解光热催化去除VOCs的机理。 

　　上述工作发表在催化领域权威期刊《胶体和界面科学杂志》（Journal of Colloid and Interface Science）上。第一作者是多相催化转化研究组博士后冯超，共同通讯作者为青岛能源所李学兵研究员和中国石油大学（华东）柳云骐教授。该工作得到国家自然科学基金、山东能源研究院创新基金、省部共建生物多糖纤维成形与生态纺织国家重点实验室开放课题等项目的支持。（文/图 冯超） 

　　原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.03.052 

　　Chao Feng, Yuxi Bi, Chong Chen, Shuangju Li, Zhong Wang, Hongchuan Xin, Yuan Pan, Fang Liu, Yukun Lu, Yunqi Liu*, Runduo Zhang, Xuebing Li*. Urea-H2O2 defect engineering of δ-MnO2 for propane photothermal oxidation: Structure-activity relationship and synergetic mechanism determination. Journal of Colloid and Interface Science, 2023, 641, 48-58.