近日，物理科学与工程学院程鑫彬教授和王占山教授团队的江涛教授与合作者通过超快纳米光学显微揭示了单层二硒化钨纳米尺度退相干机制。研究成果以“单层二硒化钨电子相干特性的超快纳米光学成像（Ultrafast Nanoimaging of Electronic Coherence of Monolayer WSe2）”为题，发表于2月24日《纳米快报》（Nano Letters）。
该工作系首次在室温条件下研究了纳米尺度下单层二硒化钨的退相干时间，揭示了退相干时间与其对应区域的非线性光学四波混频信号的强度呈反相关的关系。该工作提出了解释上述现象的模型，为二维材料的空间非均匀性研究提供了实验和理论支撑，同时也进一步展示了二维材料在新奇非线性光学研究中的巨大潜力。
图1: a,超快纳米光学显微装置示意图。b,超快纳米尺度四波混频成像。c,退相干时间与四波混频强度之间的反相关行为。d,基于空间相干性和非局域敏感特性的唯象理论模型。
退相干时间是决定材料本征物性的重要参量，对于纳米光子学和量子计算至关重要。近年来，二维过渡金属二硫属化物(TMDs)由于其二维限域效应和较弱的空间屏蔽，展现了新奇的激子光物理，在低温和氮化硼封装下，可以获得长达3.3皮秒的退相干时间。因此，TMDs逐步成为了研究量子相干动力学的重要平台。
前期的实验结果表明激子-激子相互作用和激子-声子相互作用是激子退相干的主要来源，而激子-声子相互作用会受到样品纳米尺度空间非均匀性的强烈影响。然而到目前为止，在纳米尺度针对激子退相干机制的研究仍然存在两方面的制约：常见超快光学手段由于光学衍射极限的限制，难以在纳米尺度开展研究；具有纳米尺度空间分辨率的实验手段难以研究飞秒尺度激子超快退相干机制。
该团队基于金属针尖耦合等离激元，在纳米尺度上激发二维材料的非线性光学响应，对单层二硒化钨进行了超快纳米光学显微研究。实验结果表明，室温下二硒化钨的退相干时间会受到样品空间非均匀性的强烈影响，在样品不同位置退相干时间涵盖了从≲5飞秒到≳60飞秒的范围。通过针对退相干时间与四波混频信号强度的统计研究发现，更短的退相干时间对应于更高的四波混频强度（反之亦然），该现象与非线性光学中的通常理解恰好相反。针对实验结果，该团队提出了基于空间相干性和非局域敏感特性的唯象理论模型，可以有效阐释纳米尺度下退相干时间与四波混频之间的反相关关系。
同济大学和美国University of Colorado Boulder联合培养的博士后骆文锦为论文的第一作者，同济大学物理科学与工程学院为论文的第一单位。同济大学江涛教授、美国Texas A&M University的Alexey Belyanin教授、美国University of Colorado Boulder的Markus Raschke教授为论文的共同通讯作者。其中，俄罗斯ITMO University的Vasily Kravtsov助理教授，University of Colorado Boulder的Yibo Yang(杨一博)和同济大学黄迪特聘研究员、程鑫彬教授为该研究作出了重要贡献。该研究获得了国家自然科学基金、上海浦江计划、“博士后国际交流计划”派出项目等支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04536
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