近日，山东大学晶体材料国家重点实验室黄柏标、郑昭科教授团队在微纳尺度单晶缺陷成像方面取得新进展，通过自主研制的“时间—空间”分辨单颗粒光谱系统，成功实现了半导体单晶表面缺陷的纳米级成像。研究成果以“In Situ Monitoring of the Spatial Distribution of Oxygen Vacancies and Enhanced Photocatalytic Performance at the Single-Particle Level”为题发表在国际学术期刊Nano Letters上，山东大学是唯一作者单位。该工作在黄柏标教授的指导下完成，第一作者是山东大学晶体材料国家重点实验室2020级博士生张雨佳，通讯作者为郑昭科教授。
氧空位等缺陷是半导体晶体表面最活跃的反应位点，既可以调节氧化物半导体的电子结构，同时，还可优化半导体表面上反应物的吸附能，降低反应能垒并促进反应分子活化。更重要的是，在特定晶面精确构建氧缺陷可以加强反应物与催化剂表面间的相互作用，有利于界面电荷转移。然而，目前大多数研究只强调氧缺陷在晶体上从表面到整体的随机分布或无序性质，而忽略了氧缺陷在特定晶面的特殊位点反应性。表面氧缺陷可以诱导自由和束缚激子发射以产生荧光信号。因此，建立氧缺陷与荧光信号的空间相关性至关重要。但传统光谱技术仅能获得整体平均信息，无法精确指示氧缺陷的位置。因此，迫切需要开发一种空间高分辨表征技术来研究晶体结构中的缺陷分布和成像。
该研究团队基于m-BiVO4晶体的各向异性，提出了一种氢退火策略以在{010}晶面上生成氧空位，通过自主研制的单颗粒光谱系统，首次成功实现了BiVO4单晶表面缺陷的纳米级成像。单颗粒光谱表明，氢退火后，{010}晶面上的荧光寿命显著增加，这是由于在光激发下，{010}晶面受激产生的电子通过弛豫到缺陷态或被直接激发捕获而衰减，导致形成电荷分离状态。而氧退火后荧光猝灭，这表明m-BiVO4的荧光发射来自氧缺陷。该工作不仅提供了一种精准监测单晶材料缺陷空间分布的成像技术，还可用于多相催化反应的空间高分辨实时监测。
黄柏标、郑昭科教授团队近期在单颗粒光谱技术自主研发及其应用方面取得系列重要研究进展，开发了拥有自主知识产权的空间高分辨单颗粒光谱技术（ZL201811074855.3），将其微观分辨率从原有的百纳米提升到纳米级别，被认为是揭示晶体结构和性能关系的理想方法和重要工具。研究成果相继发表在ACS Catalysis、Nano Letters、Nano Energy、Angew. Chem. Int. Ed.等国际重要期刊上。
该工作得到了国家重点研发计划、国家优秀青年科学基金、山东省杰出青年基金、山东大学杰出中青年学者和晶体材料国家重点实验室的大力支持。
原文链接：
1.In Situ Monitoring of the Spatial Distribution of Oxygen Vacancies and Enhanced Photocatalytic Performance at the Single-Particle Level
2.Plasmon-Driven Modulation of Reaction Pathways of Individual Pt-Modified Au Nanorods
3.In Situ Monitoring Charge Transfer on Topotactic Epitaxial Heterointerface for Tetracycline Degradation at the Single-Particle Level
4.Plasmon-Enhanced Water Activation for Hydrogen Evolution from Ammonia-Borane Studied at a Single-Particle Level
5.Plasmon-Mediated Nitrobenzene Hydrogenation with Formate as the Hydrogen Donor Studied at a Single-Particle Level
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