近日，南京大学现代工程与应用科学学院田野教授课题组以正八面体折纸框架结构为基础，构建了对pH变化具备快速、可逆相变的一维、二维、三维动态折纸超晶格。
DNA纳米领域中，普遍构造复杂晶格体系的方法通常受限于单体形状、连接模式等因素，其合成晶格性质通常与初始投入组分间产生一对一关联。这对于合成具有复杂性质的动态晶格是极具挑战的。而有研究表明，将一些可变构DNA序列引入DNA超晶格体系中能够开制备动态晶格体系。
然而在以往的实验中，晶格的动态变化依赖重复的热处理过程，这对于晶格动态变化效率产生了极大桎梏。而DNA折纸框架具备高度的可编程性质，以正八面体折纸为基础，其正交属性满足了同时编程不同维度的连接属性与响应属性。对于DNA动态单元的各向异性精准递送，使得整体晶格能在局部维度发生预期变化而不破坏原有晶体框架，使得动态晶格能够对环境改变产生实时响应，极大提高了变构效率。
图1. 正八面体DNA折纸动态超晶格设计合成思路
本工作以正八面体折纸框架为基本单元，在单体的不同维度定向嵌入pH响应序列与pH抗性序列，并编码不同的粘性末端保证序列的精准递送。通过这样的维度操控策略，本课题组成功合成了对pH变化响应的一维、二维、三维动态超晶格，以及对照组对pH变化响应非活的对照组零维静态超晶格。其中，一维、二维动态超晶格能够随pH环境变化，在简单立方与简单四方两相之间进行快速切换，而不需热处理辅助推进相变过程。这一工作的完成为后续构建多相态动态超晶格提供了实验基础，也提供了一种利用高对称性单体构建低对称性晶格的新设计思路。
图2. 简单立方(左上)、简单四方(左下)小角衍射环及相变过程示意(右)
相关成果以"pH-Induced Symmetry Conversion of DNA Origami Lattices"为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》上[Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202208290]。南京大学20级博士生王勇为该论文第一作者，南京大学现代工程与应用科学学院田野教授为论文的通讯作者。南京大学生命分析化学国家重点实验室、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室以及南京大学化学与生物医药创新研究院为本工作的顺利开展提供了重要的平台支持。同时，该工作也得到了国家自然科学基金、国家创新人才资助计划项目以及江苏省双创人才的资助。此外，上海同步辐射中心、上海国家蛋白质科学研究中心对该研究也给予了重要的技术支持。
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