拓扑材料大线性正磁电阻的贝利曲率模型与实验验证

　　近十年来，拓扑材料展现出丰富的新奇物理行为，拓宽了人们对凝聚态物理的认识。拓扑材料所具有的线性交叉能带可产生低能激发准粒子，对应于量子场论中的外尔费米子。由于质量为零，外尔费米子具有很大的迁移率，对材料宏观的输运现象会产生显著影响。定量研究外尔费米子对输运的影响离不开贝利曲率，拥有左右手性的外尔费米子可以视为动量空间中的正负磁单极子，而贝利曲率就是动量空间中磁单极子产生的赝磁场。

　　贝利曲率引起的输运行为目前主要集中在手性异常现象和横向内禀反常输运现象上，比如内禀反常霍尔电导率和内禀反常能斯特横向热电导率，二者分别正比于贝利曲率在整个费米面以下和费米面附近的积分。研究者可以通过计算磁性拓扑材料的能带结构获得贝利曲率分布，然后预测横向内禀反常输运的数值。借助于成熟的理论计算，大反常横向输运效应在磁性拓扑体系中报道得越来越多，比如，在第一个磁性外尔半金属Co3Sn2S2中观测到了大的反常霍尔电导率、大反常霍尔角和大的反常能斯特系数，Heusler合金Co2MnGa等在室温也观察到同样数量级的反常横向输运系数。

　　除了大的反常横向输运行为以外，在很多拓扑材料中也观测到了大的线性正磁电阻现象。这一现象有别于经典的磁场平方响应规律而引起了人们的关注。对该现象的研究最初并未与拓扑物理关联。从2000年左右开始，便有不同的机制来解释这一现象，但这些机制多与杂质散射有关，比如quantum magnetoresistance，random network model，guiding center diffusion。后来也有一些贝利曲率与线性正磁电阻关联的理论研究，包括：线性正磁电阻可能来源于狄拉克点劈裂成的外尔点，双外尔点模型中inter-node 散射会导致线性正磁电阻。在拓扑材料的实验研究中，关于线性正磁电阻的解释众说纷纭，特别是贝利曲率与线性正磁电阻的关联机制一直缺乏实验证据。

　　中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室M09课题组致力于磁性拓扑新材料、器件与物理的研究，在磁性拓扑领域积累了系列重要成果。最近，该课题组博士生张伸、王一博等，在刘恩克研究员、沈保根院士的指导下，与合作者一起，生长并研究了磁性外尔半金属CoS2的高质量单晶，观测到了磁性拓扑材料中最大的线性正磁电阻现象，进一步基于外尔点图像提出了贝利曲率主导的线性正磁电阻模型，并引入温度因素，能很好地拟合实验结果。

　　CoS2是磁性外尔半金属候选。能带计算显示，CoS2费米面附近10 meV范围内存在8对外尔点。在更宽能量范围（30 meV）内存在更多线性能带交叉，体系内强贝利曲率贡献的反常霍尔电导率计算值约为900 Ω-1cm-1。电输运测量显示，体系的反常霍尔电导率约为700 Ω-1cm-1，与计算值接近。结合反常霍尔电导率实验值和Co原子成分微量缺失的情况，可以推断实际材料的费米面比计算结果约低20 meV。同时在电输运结果中也观测到显著的线性正磁电阻（2 K，9 T时500 %），且其剩余电阻率仅为0.56 μΩcm，这使得CoS2在目前报道的磁性拓扑材料中同时具有最大的纵向电导率和正磁电阻。

　　在线性正磁电阻的机制解释中，CoS2体系的实验结果不符合外禀机制，因而考虑了内禀的贝利曲率与线性正磁电阻的关联。在本研究中，基于贝利曲率修正的布洛赫电子运动方程组，实现了贝利曲率驱动的线性正磁电阻的定量描述——线性正磁电阻的斜率正比于费米面附近贝利曲率的平均值（MR=eℏBΩF，模型建立详见支持文件）。进而，基于三维外尔点模型的哈密度量和贝利曲率公式，得到了反常霍尔电导率和线性正磁电阻随温度变化的理论方程组。该方程组可以很好地拟合当前已报道的拓扑材料中大反常霍尔电导率和大线性正磁电阻的实验数据，表明理论模型可以成功描述CoS2及其它拓扑材料纵向和横向输运行为，在实验上给出了贝利曲率驱动线性正磁电阻的证据。

　　本研究将贝利曲率与拓扑材料的线性正磁电阻关联起来，可理解为拓扑材料的线性正磁电阻是动量空间赝磁场和实空间外磁场的联合作用。根据所提模型，费米面附近的贝利曲率越强，费米面越小，在拓扑材料中就可能发现越强的线性正磁电阻行为。该模型可以与实验测量数据有效地结合，便于进行机制的确认和参数的拟合，可用于寻找或设计面向大磁场探测的线性正磁电阻材料。

　　相关成果以“Scaling of Berry-curvature monopole dominated large linear positive magnetoresistance”为题于11月2日发表在Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America杂志上[PNAS 119 (2022) e2208505119]，并已申请中国发明专利（申请号：CN202210473333.0）。

　　课题组的博士生张伸（实验研究和模型建立）与王一博（第一性原理计算）为共同第一作者，刘恩克研究员、沈保根院士和德国马普所Claudia Felser教授为共同通讯作者。该工作还得到了物理所A01课题组姚湲副研究员、合肥强磁场中心的王钊胜/郗传英研究员、北科大郑新奇副教授/王守国教授等在结构分析和高场测量方面的支持。香港大学沈顺清教授和物理所的翁红明研究员对理论结果进行了有价值的讨论。

　　该工作得到了基金委面上、基金委基础科学中心、科技部重点研发、中科院先导（B）、中科院建制化科研、中科院重大科研仪器研制、北京市基金委重点等项目的支持。Claudia Felser教授感谢中科院国际杰出科学家人才计划（CAS PIFI Distinguished Scientists）的支持。

　　文章链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2208505119


图1. a, 8对外尔点在布里渊区内的分布；b, 反常霍尔电导率随能量的分布；c, 其中两对外尔点的能带图；d, 线性交叉能带。


图2. a, 各温度下的磁电阻曲线，20 K以下观测到大的线性正磁电阻；b, 2 K的磁电阻和霍尔电阻率曲线以及双载模型拟合曲线，磁电阻数值远高于双载模型数值。


图3. a, 贝利曲率主导线性正磁电阻物理图像；b, 反常霍尔电导率随温度变化及模型拟合；c, 线性正磁电阻随温度变化及模型拟合；d, 磁性拓扑材料中电导率与正磁电阻对比。