近日，电子科技大学电子科学与工程学院太赫兹中心刘盛纲院士团队成员吴振华副教授与四川大学王琪院士团队李怡俊副研究员合作，在国际上首次提出了 “具有面内梯度可调谐的纳米金属颗粒掺杂柔性高分子太赫兹调控制件”。
该成果以 “ Flexible terahertz dynamic tuning modulator: Top-to-bottom construction of in-plane gradient terahertz attenuator network” 为题发表在材料学一区刊物Composites Part A（影响因子9.46）。电子学院为论文第一作者单位和通讯作者单位。吴振华副教授为论文第一作者，四川大学硕士生张桐瑞为共同第一作者，电子科技大学胡旻教授和四川大学李怡俊为共同通讯作者。本论文的共同作者还包括四川大学高分子研究所王琪院士、电子学院刘盛纲院士、宫玉彬教授、魏彦玉教授、刘頔威研究员、赵陶副教授、王维副研究员、宋韬副研究员，以及太赫兹中心博士生李杰龙。
图1 开展本研究方向的主要人员
频率在0.1 ~ 10太赫兹（THz）的太赫兹波覆盖了半导体材料、等离子体、高分子材料和生物大分子的特征光谱，在未来的无线通信中具有广泛的应用。然而，由于缺乏高效灵活的太赫兹器件，极大地阻碍了太赫兹器件的广泛应用。长久以来，众多科研工作者致力于实现太赫兹波的动态调谐，虽然将调谐器件直接集成在柔性聚合物基板上的方法提供了同时实现调谐能力和灵活性的解决方案，但其调谐效率低，加工复杂，难以满足实际需求。近年来，导电聚合物复合材料的出现为太赫兹波的柔性动态调谐器件铺平了道路。由于太赫兹波对介质的导电性很敏感，一旦聚合物基体中的导电网络受到外界刺激（如温度、应力或光），导电网络的结构和导电性就会发生变化；从而实现太赫兹传输功率的调节。如Shi以TPU为基体材料，通过复合Ni纳米颗粒制备了太赫兹调制的柔性材料，调制深度达到96%。Pitchappa在聚酰亚胺衬底上制备了GST集成的Fano谐振元件，通过光刺激调制太赫兹波。然而，所有这些情况下，外部场都是不可或缺的，这增加了器件集成的难度，调节精度与界面鲁棒性之间的协调也难以满足。
在自然界中，生物可以在器官中形成有序的结构，实现多种功能的有效协调，适应繁殖、捕食等复杂的生存环境。具体来说，梯度界面可以避免由于具有显著不同的力学、热、光学或电磁性能的材料之间的差异而引起的界面突变。例如，螃蟹的爪子（图2a）和人类的牙齿，含有梯度孔隙或牙釉质结构，可以防止因弹性调节不匹配而开裂。由此推断，如果在聚合物基体中构建梯度导电网络结构，不仅可以有效解决填料与聚合物之间固有的界面不匹配问题；同时可以形成具有不同太赫兹反射率的梯度区域，通过选择特定的区间实现太赫兹调谐频率调制。此外，不相容聚合物两相体系在加工过程中外场作用下，界面张力会使分散相液滴发生变形、迁移、破裂、收敛等一系列变化，当富含导电粒子的延性分散相沿力场设计方向流动时，基板基体中可形成变化细腻而精确的面内梯度结构，该结构适合太赫兹动态调谐调制。
本研究通过低密度聚乙烯（LDPE）、聚乙烯蜡（PE-wax）和铜纳米粒子（CuNPs），设计了具有动态太赫兹调谐能力的聚合物复合材料。团队选择LDPE和PE-wax作为基体，与纳米Cu颗粒结合的pe蜡在剪压耦合力场作用下形成了由LDPE基体中Cu浓度组成的梯度结构，通过梯度铜导电网络实现了太赫兹波的动态调谐。值得注意的是，这项工作不仅发展了具有梯度结构的复合材料的设计原理，而且对未来柔性太赫兹器件的制备也提供了一些启示。
图2 a）蟹爪壳孔隙大小梯度分布示意图; b)不同粘度聚合物剪切-压缩耦合力场作用机理示意图
经过多次的尝试和工艺优化，团队对最终的梯度材料进行了优化，通过太赫近场设备和太赫兹TDS进行了材料的表征，发现了该材料具有在宽频带内太赫兹波衰减和调控的效果，与设想基本一致，结果如图3所示。
图3 a) TDS的工作原理;b) LDPE/Cu-5-7的AFM和太赫兹近场显微镜图像;c) TDS对LDPE/Cu-5-7的透射和反射测量结果
另外，在太赫兹子科学研究中，特别是太赫兹波的应用中，实现更快、更稳定的、有效的太赫兹波功率调制是众多应用中的重要需求，特别是生物效应研究和本论文中提到的增强核磁共振研究。本论文展示的调制器件，在回旋管驱动的增强核磁共振实验平台上得到验证，实现了对高功率太赫兹高斯光斑功率的梯度调节，为这类实验提供了一个重要的可行的思路和不可或缺的元器件，实验模拟图和数据如图4所示。
图4 a)回旋管实验平台;b)梯度LDPE/Cu衰减器的工作机理; C)调制过程中来自功率检测器的测量值; d)对半覆盖部分和全覆盖部分的数据进行线性拟合，加入衰减器前e)和f)回旋管输出波的高斯分布。
该论文是两个院士团队的首次合作成果，展现了学科交叉的重要意义，后续这一领域方向更多更深入的研究成果会陆续开展，欢迎相关专家学者加入讨论和研究。
太赫兹中心合影（2022年1月）
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.compositesa.2022.107264
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