山东大学徐立强教授课题组在锂硫电池研究领域取得新进展

近日，山东大学化学与化工学院钱逸泰院士团队徐立强教授课题组在锂硫电池新型高性能电极材料研究领域取得新进展，相关研究成果以“Zinc-assisted Cobalt-ditelluride Polyhedra Inducing Lattice Strain to Endow Efficient Adsorption-catalysis for High-energy Lithium-sulfur Batteries”为题，在国际期刊《先进材料》(Advanced Materials，2022,DOI: 10.1002/adma.202204403；IF: 32.086)上在线全文发表。化学与化工学院2019级博士研究生王斌为第一作者，指导教师徐立强教授为唯一通讯作者，山东大学为第一通讯单位。

图1. Co0.9Zn0.1Te2@NC多面体电催化剂制备流程图及其作为电极材料点亮商用灯，驱动小风扇工作图

锂硫电池中正极硫还原和氧化反应（SRRs/SORs）动力学缓慢、中间产物多硫化物的穿梭效应等问题抑制了其进一步应用。通过引入电催化剂加速多硫化物的转化动力学是当下被认为最为有效的调控方式之一。随着研究的不断深入，对锂硫电池中电催化剂的设计也提出了成本更低、用量更少、催化活性更高的要求。文章设计了新型Co0.9Zn0.1Te2@NC多面体电催化剂，通过调节和平衡多硫化物转化过程中的吸附以及解吸附过程，在仅需4%添加量时，可以在高硫面载量及贫电解液的工作条件下取得优异的性能。研究主要创新点有：

1.实现了不同比例的Zn/CoTe2@NC多面体电催化剂的精准调控与制备；2.少量Zn的掺入可引起CoTe2@NC晶格应变，Zn的掺入量在~20%，CoTe2晶体结构中增加的Zn原子与Co原子难以共存，而形成新的立方相的ZnTe；3.Co0.9Zn0.1Te2@NC的加入不仅有效的加速了多硫化物的转化，而且有助于硫化锂的快速沉积。根据成核模型，硫化锂在Co0.9Zn0.1Te2@NC中的成核方式呈现3DP模式，说明其成核不受晶面影响，更容易成核生长；4.在高载量和贫液条件下的纽扣式电池展现出优异的性能，同时我们将其放置在商用灯具中，其可以稳定工作数小时。在软包电池条件下，可以驱动小风扇进行工作，并在弯折下也能进行工作，表现出良好的柔韧性，具有优异的商用化价值。

Co0.9Zn0.1Te2与碳氮原位络合通过调节金属原子的d带中心，增加的反键轨道调节了电子结构，在一定程度上提高了多硫化物的解吸能力，从而丰富了催化剂的有效活性中心。晶格应变产生的增强催化作用降低了氧化还原反应的能量势垒，促进了多硫化物的S-S桥键和硫化锂的S-Li键的断裂，并增强了氧化还原动力学过程。该项研究不仅通过晶格应变工程改善了材料的催化性能，还研究了催化与电池性能之间的关系，为理解锂硫电池中多硫化物转化的吸附与解吸附的平衡提供了新的见解。

该研究工作得到了国家自然科学基金面上项目、山东省自然科学基金面上项目、山东大学交叉学科基金的资助和山东大学结构成分与物性测量平台的大力支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202204403