当前，人工智能已然成为时代的主题与历史的必然。以冯·诺依曼架构为基础的信息处理方式在海量数据面前遭遇了极大的挑战。类脑计算由于其具备高并行、低功耗以及高容错等诸多优点成为当前研究的焦点。在核心器件层次，发现与理解电荷输运新机制是构筑优异性能器件的基础，有助于准确模拟神经突触与神经元的系列行为。
最近，国家纳米科学中心鄢勇课题组提出隧穿势垒模型并以此为基础构筑了金属纳米颗粒类神经突触器件。由于金属材料屏蔽电场，电场调制金属纳米颗粒薄膜的电导极具挑战。研究人员设计了带羧基的配体分子修饰纳米颗粒，活性金属银作为电极材料并构建三明治结构器件。在电场作用下，注入的银离子与颗粒表面羧基络合形成导电桥，从而降低电子的隧穿势垒，实现了纳米颗粒薄膜电导的连续调制。基于此现象，研究人员模拟了系列神经突触行为，例如增强与抑制、双脉冲易化、短时记忆向长时记忆的转变、分散学习效果优于集中学习等。同时，由于银离子/羧基导电桥的动态演变特征，团队还模拟了自我学习这种特殊的突触行为。另外，基于器件电导的非易失性，该金属纳米颗粒神经突触器件被用于构建单层脉冲神经网络并实现了模式识别功能。相关工作以Field-created coordinate cation bridges enable conductance modulation and artificial synapse within metal nanoparticles为题发表在Nano Lett.上。
图1. 基于隧穿势垒模型的金属纳米颗粒神经突触器件。
银离子与羧基的络合能够实现颗粒薄膜电导的连续可调。如果注入的活性金属离子不参与络合，在电场作用下将迁移并直接还原形成金属导电细丝，实现电导的突变。在同一材料中实现电导的连续可调（模拟式）与突变（数字式）将有助于降低能耗与电路复杂性，有利于实现存内计算以及探索新的阻变机制。基于此，研究人员提出配体交换的方法并在金属纳米颗粒薄膜中实现了模拟式与数字式并存的阻变行为。他们采用金属铜作为活性电极，注入的铜离子不能与羧基产生有效的络合，从而实现了数字式电阻转变；采用配体交换方法，将羧基配体置换为半胱氨酸分子，在氨基的辅助下，该配体分子与铜离子形成稳定的络合物导电桥，实现了模拟式的电导调制。随后，团队将单个器件用于模拟常见的突触行为，器件阵列用于构建单层感知机并实现了100%准确率的图形识别。相关成果以Ligand exchange reaction enables digital-to-analog resistive switching and artificial synapse within metal nanoparticles为题发表在Adv. Funct. Mater.上。
纳米颗粒是研究分子电子学的理想模型。研究纳米颗粒薄膜限域结构中电荷的输运机制不但有助于理解复杂体系中信息的处理方式，同时对设计和构建新型纳米（分子）电子器件、提升器件性能提供理论支持。另外，将电子元器件推向分子尺度是提升芯片集成度、运行速度以及能耗等性能的重要途径。当前已报道的分子阻变器件往往基于分子自身分立的电子态转变或与分子与电极的耦合，该类器件难以满足神经形态计算中突触元器件的要求。
在金属纳米颗粒神经形态器件工作的基础上，研究人员将活性金属与液态金属作为电极对，以自组装寡肽单分子层作为传输层，构建了一类电导连续可调的分子神经形态器件。在电场的作用下，银离子从银/氧化银电极中注入单分子层并与寡肽分子中的功能基团络合，理论计算表明这些络合位点有利于电子的跳跃传输，从而实现器件电导的连续、可逆调制，并以此分子突触器件为基础，模拟了一系列典型的长时与短时突触行为。同时，基于其非线性与短时突触特征，该分子器件被用于构建储备池计算系统，实现了简单波形的准确识别。相关研究成果以An artificial synapse based on molecular junctions为题发表在Nat. Commun.上。
图2. 自组装单分子层神经形态器件。
该系列工作得到了中科院战略性先导科技专项（B类）、国家自然科学基金、中科院以及科技部高层次人才计划等项目的支持。
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